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Sep 26, 2023

CaMn の相関とハイブリッド形成ギャップ $$

Rapporti scientifici Volume 13,

Scientific Reports volume 13、記事番号: 9271 (2023) この記事を引用

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メトリクスの詳細

私たちは、ハイブリダイゼーションギャップ半導体の候補である CaMn\(_2\)Bi\(_2\) の低エネルギー電子構造における電子相関とハイブリダイゼーションの間の相互作用を研究します。 DFT+U アプローチを採用することにより、反強磁性のネール秩序とバンドギャップの両方が対応する実験値とよく一致していることがわかります。 静水圧下では、ハイブリダイゼーションと相関の微妙なバランスにより、ハイブリダイゼーションギャップから電荷移動の絶縁物理学へのクロスオーバーが見られます。 \(P_c=4\) GPa を超えると圧力が増加すると、圧力による体積の崩壊、面から鎖、絶縁体から金属への転移が同時に起こることがわかります。 最後に、調査したすべての圧力に対する反強磁性体 CaMn\(_2\)Bi\(_2\) のトポロジーも解析しました。

フェルミオン相関系の電子構造は、電子が波として広がる傾向と粒子として局在する傾向の間の競合によって駆動され、後者は通常磁気を伴います。 つまり、スピンとチャージの自由度の相互作用が中心的な問題となります1。 層状二次元 (2D) 材料は、電子状態のこの二重の性質を研究するための独自のプラットフォームを提供し、高温超伝導 2、3、4、重要なトポロジカル絶縁相および半金属相 5、量子スピン液体状態 6 を含む豊富な状態図を生成します。 、および奇妙な金属の動作7。

特に、鉄系超伝導体は、20088 年に La[O\(_{1-x}\)F\(_x\)]FeAs で型破りな高温超伝導が発見されて以来、精力的に実験的および理論的研究が行われてきました。それ以来、FeSe、LiFeAs、RFeAsO (R = 希土類)、AFe\(_2\)As\(_2\) (A = Ca、Sr、Ba、 Eu)、それぞれ「11」、「111」、「1111」、および「122」タイプの構造と呼ばれます9。 56 K という最高の超伝導転移温度が 1111 タイプの化合物 Gd\(_{0.8} \)Th\(_{0.2}\)FeAsO10。

超電導転移温度を高め、対称性の破れた新たな相を探すために、Fe が置換され、Cr、Mn、Co、Ni などの他の遷移金属に置き換えられました。 これらの同構造化合物は、金属 (Co ベース)、遍歴反強磁性 (Cr ベース)、超伝導 (Ni ベース)、および半導体反強磁性 (Mn ベース) の挙動を含む新しい基底状態を形成します。 マンガンベースのプニクチドは、高温銅酸化物超伝導体の現象学と類似しているため、特に関心を集めました。 特に、Mn ベースの化合物は、ドーピングまたは圧力の適用のいずれかで絶縁体 - 金属転移を示しますが、超伝導はまだ報告されていません 11,12,13,14,15,16,17。たとえ他​​の化合物でも圧力誘起超伝導が観察されています。 Mn 系材料 18,19。 一般に、これは、マンガンプニクチドがプニクチドと銅酸化物材料ファミリーの間の架け橋を形成している可能性があることを示唆しています。

最近の実験的および理論的研究では、CaMn\(_2\)Bi\(_2\) が大きな異方性磁気抵抗 20 や面から鎖への構造転移 21 など、多くの興味深い特性を持っていることがわかりました。 最も興味深いのは、CaMn\(_2\)Bi\(_2\) がハイブリッドギャップ半導体である可能性があることが示唆されている 22,23 ということです。 この主張と一致して、低温電気輸送測定では、圧力下でギャップがわずかに増加することがわかります24。 このタイプの挙動は、Ce\(_3\)Bi\(_4\)Pt\(_3\) や他の重いフェルミオン化合物に似ています 25、26、27。 したがって、CaMn\(_2\)Bi\(_2\) は、銅酸化物、プニクチド、および重いフェルミオン系の間のリンクを提供する可能性があります。

この記事では、CaMn\(_2\)Bi\(_2\) の電子および磁気構造の第一原理研究を紹介します。 電子相関とハイブリダイゼーションの間の微妙なバランスが圧力に敏感に依存し、その結果バンドギャップの非単調な挙動が生じることがわかりました。 元のケースでは、有効なハバード U を含めることで正確な基底状態を取得できます。これにより、GGA-PBE が金属 22 を予測する以前の理論的研究に比べて、実験との一致が大幅に改善されますが、ハイブリッド汎関数ではギャップが 1 次で劇的に過大評価されます。 -マグニチュード24。 良好な一致は、圧力の影響を研究するための重要な出発点ともなります。 適用された静水圧下では、CaMn\(_2\)Bi\(_2\) が 3 GPa まではハイブリッド形成ギャップ材料として、より大きな圧力では相関駆動化合物として挙動することがわかりました。 最も驚くべきことに、 \(P_c=4\) GPa での面から鎖への構造転移による大規模な体積崩壊が見つかり、同時に金属基底状態が生成されます。 さらに、スピン (軌道) マンガン磁気モーメントは、臨界圧力を越えると大幅に減少 (増加) します。 予測された臨界圧力と体積崩壊は実験値とよく一致しています21。 最後に、反強磁性体 CaMn\(_2\)Bi\(_2\) は、研究されたすべての圧力に対してトポロジー的に自明であることもわかります。

図 1 は、CaMn\(_2\)Bi\(_2\) の結晶構造内で考えられる 3 つの反強磁性基底状態の配置を示しています。 磁気モーメント (緑と金の矢印) は、実験的観察と一致して、b 軸に沿って配向された平面内のマンガン サイト上で安定化されます 22。 私たちの第一原理の全エネルギー計算では、ネール型秩序が中性子回折と一致する基底状態であることが判明し 22、他の候補磁性状態はエネルギー的に少なくとも 35 meV/Mn 上にあります。 磁気モーメントの大きさと、さまざまな磁気構成のバンド ギャップおよび相対総エネルギーを表 1 に示します。実験的に、ネール相は 3.85 \(\mu _{B}\) の磁気モーメントとバンドを示します。レポートに応じて、31 meV と 62 meV の間のギャップ22、28。 追加の最近の輸送研究では、2 meV と 4 meV の間に小さな活性化ギャップがあることがわかりました 24。 PBE ベースの計算では、実験値に近い磁気モーメントが得られますが、エネルギー ギャップはゼロです。 また、新しい最先端の密度メタ GGA 関数 SCAN をテストし、付随する \(\sim 200\) meV バンドギャップを伴うわずかに強化された磁気モーメントを発見しました。 興味深いことに、バンドギャップと磁気モーメントのこの向上は、銅酸化物 29、30、31、32、33、イリジウム酸塩 34、および一般的な 3d ペロブスカイト酸化物 35 の研究では見られません。

CaMn\(_2\)Bi\(_2\) の結晶構造内のさまざまな反強磁性基底状態の配置。 緑 (金) の矢印は、正 (負) のマンガン磁気モーメントを表します。 原子層の積層を右下に示します。 黒い線は単位セルを示します。

バンドギャップの過小評価を修正するために、Dudarev らの GGA+U スキーム内の Mn-d 状態に有効な U を導入します。36 実験値をもたらす U を見つけるには、オンサイトのハバード相互作用の範囲値が考慮されました。 図 2 (右パネル) は、さまざまな磁気配置におけるバンド ギャップ、合計 (一点鎖線)、スピン、および軌道 (実線) の磁気モーメントの推移を、平均実験値とともに U の関数として示しています。オーバーレイ（紫色のシェーディング）。 U を 0.0 から 2.0 eV に増加させると、ネール位相とジグザグ位相でバンド ギャップが開きますが、ストライプ配置のギャップは単調に増加します。 U が 3.0 eV より大きい場合、ストライプ次数とネール次数のギャップは減少しますが、ジグザグ位相のギャップは平坦になります。 この非単調な挙動は、MnO\(_2\)37、TiO\(_2\)38、そしておそらく超伝導無限層ニッケル酸塩39を含む多くの酸化物材料で観察されますが、これには自己ドーピング効果が作用している可能性があります。化合物。 同時に、スピン (軌道) 磁気モーメントの強度は U の増加とともに継続的に増加 (減少) します。 有限の軌道モーメントは、強いスピン軌道結合を持つビスマス原子の p 軌道との混成を介してマンガン原子に誘起されるため、この瞬間の U の減少は、Mn サイトでの電子の局在化を支持して、原子種間のハイブリッド形成が相関によって減少したことを明らかに示しています。 この位置特定プロセスは、同時にモーメントのスピン成分のサイズの増加を引き起こします。 4.75 eV の AU は、黒い点線で示すように、磁気モーメントを \(\sim 0.5~\mu _B\) だけ強化しながら、実験で測定したギャップ値を再現することがわかります。 さらに、私たちの計算では、実験によって決定された b 軸の磁気配向が、b に垂直な軸と比較して 0.1 meV だけ最も安定していることがわかりました。 \(U_\mathrm{{eff}}\) をクロスチェックするために、Wien2k41 で実装されている Madsen と Novák40 によって与えられた手順に従って、スクリーニングされた \(F^0\) スレーター積分から導出されたハバード U を計算しました。 このアプローチ内で、VASP で得られた値と一致する、Mn 3d 電子上の有効 U が 4.38 eV であることがわかります。 最後に、これらの GGA+U の結果は、HSE06 ハイブリッド汎関数を使用して得られた結果よりも改善されていることに注目します24。

(左のパネル) U のさまざまな値に対するネール AFM 相のサイト分解部分状態密度。さまざまな色の陰影と線 (凡例を参照) は、マンガン d およびビスマス p 軌道、および Ca 原子量からの寄与を示します。 赤い破線は伝導帯の先端を示し、黒い破線はフェルミ エネルギーを示します。 バンドギャップの拡大については、補足情報の図 S4 を参照してください。 (右パネル) 全磁気モーメント (一点鎖線) のスピンおよび軌道 (実線) 成分と、オンサイト ポテンシャル U の関数としてのバンド ギャップ。

図 2 (左パネル) は、Mn-d、Bi-p、総 Ca 重量を含むさまざまな原子軌道のサイト分解状態密度 (DOS) を実効 U の関数として示しています。U を 0 ～ 1 eV に調整した場合磁気的に分割された Mn-d 状態のギャップ (\(-3\) eV と 1.0 eV を中心とする) は明らかに拡大し、Mn-d オンサイト相関の上昇を示しています。 重要なのは、フェルミ準位で有限のギャップが開き、Mn-d が価電子帯と伝導帯を支配していることです。 U が 1 eV から 3 eV に増加すると、オンサイト相関が増加するため、マンガンの特性がバンド エッジから減少します。 ハバード U 値が 3 eV では、フェルミ準位を囲む低エネルギー状態のバンド エッジがビスマスの p 軌道特性だけで構成されているため、電子バンド ギャップはモット様から混成ギャップに遷移します。 U > 3 eV の場合、マンガン レベルは伝導 (価電子) 帯のより高い (より低い) エネルギーに移動し続け、より多くのビスマス状態密度が現れます。 フェルミレベルの詳細については、補足情報を参照してください。 U が 4.75 eV の場合、Mn-d 状態は伝導帯の Bi-p 準位よりわずかに上 (\(\sim 4\) meV) に位置します。 スピン軌道結合が全体的な電子バンドギャップの減少に重要な役割を果たしていることに注目します。詳細については補足情報を参照してください。 オンサイト相関による電子状態の進化は、この化合物における相関とハイブリダイゼーションの間の正確な微妙なバランスを達成する上で、ハバード U パラメーターが重要な役割を果たしていることを明確に示しています。

図 3 は、4.75 eV の実効ハバード \({U}\) がある場合 (青) とない場合 (赤) の、ネール AFM 相における CaMn\(_2\)Bi\(_2\) の電子バンド構造を示しています。 興味深いことに、有効なオンサイト相関により、伝導帯の \(\Gamma\) の円錐バンドと M の狭帯域の相対エネルギーが変化するようです。 具体的には、U が 4.75 eV の場合、間接から直接への遷移が起こり、伝導帯と価電子帯のバンド極値がそれぞれ \(\Gamma\) と M から \(\Gamma\) を中心に変化します。 価電子状態では、バンド構造は純粋に一般化された勾配近似によって得られるものに似ています 22,24。 対照的に、HSE06 ハイブリッド汎関数 (参考文献 24) によって得られる伝導帯はより分散性が高く、特徴的に異なる遷移を示します。これは光学分光法で顕著になるはずです。

有効オンサイトポテンシャル U が 4.75 eV である場合 (青線) とない場合 (赤線) の、ネール AFM フェーズにおける CaMn\(_2\)Bi\(_2\) の電子バンド分散。

さらに、4.75 eVのUを導入すると、異なるAFM基底状態構成間の相対エネルギーが変化したことに注目します。 ここで、ニール型とストライプ型は 22 meV/Mn 離れていることがわかりますが、ジグザグ秩序状態とのエネルギー差は 42 meV/Mn であるため、基底状態ではストライプ相とジグザグ相は無関係になります。 詳細については、補足情報を参照してください。

加えられる外部圧力は、材料内のハイブリダイゼーションと相関強度の間の相対比を評価する直接的な手段となります。 バンドギャップが相関によって駆動される場合、圧力により結晶の格子サイトが互いに接近し、隣接する原子サイトの波動関数が重なり合います。 電子は材料内でより非局在化する傾向があり、金属が生成されます。 対照的に、バンドギャップがハイブリダイゼーションによって支配される場合、圧力により結合状態と反結合状態がさらに分離され、バンドギャップが増加します。 ハイブリダイゼーションと相関の両方が存在する場合、ギャップは競合の結果、圧力下で非単調な挙動を示す可能性があります。

図4e、fは、0〜8 GPaの静水圧下でのCaMn\(_2\)Bi\(_2\)のネール型反強磁性相のサイト分解部分状態密度を示しています。 ゼロ圧力では、AFM オーダーは 49 meV のギャップを開き、報告されている実験値の範囲と一致します。 圧力が加えられると、ハイブリッド化が強化されるため、バンドギャップを囲むビスマス状態間のエネルギー分離が増加します。 対照的に、フェルミ準位の上と下のマンガン状態間の分離は減少します。 また、付随して状態がわずかに広がり、これはおそらく Mn-d と Bi-p のハイブリダイゼーションの強化を示しています。 さらに、我々は、Mn-3d を動的平均場理論内の相関軌道として扱うことにより軌道依存性のハイブリダイゼーション関数を計算し、ハイブリダイゼーション関数が 2 倍増加することを発見しました。これは、低圧でのハイブリダイゼーションのこの強化をさらに裏付けるものです。政権。 さらに、非スピン偏極 DFT+U 計算を実行して、スピン分裂の代わりに圧力の影響を調べ、圧力によるハイブリダイゼーションの強化を示す直接バンドギャップの顕著な増加も発見しました。詳細については補足情報を参照してください。 静水圧が 3 GPa まで増加すると、Mn-d レベルと Bi-p レベルが交差します。 これにより、伝導帯端の特性がビスマスのみからマンガンに変化し、それによって化合物がハイブリダイゼーションギャップ材料から電荷移動絶縁体に変化します。 3 GPa の圧力は、圧力によるバンドギャップ微分の正から負への反転も示しています。 赤い破線は伝導帯の前縁の進化をたどっており、圧力による非単調な経路を明確に示しています (図 4)。

(a) DFT+U (U=4.75 eV) を使用した、元の (青) 結晶構造と歪んだ (赤) 結晶構造の両方のネール型反強磁性相における CaMn\(_2\)Bi\(_2\) の式単位あたりの体積さまざまな圧力値に対応します。 結晶構造内のさまざまな原子種の色は図 1 と同じです。(b) 元の状態 (青色) の全磁気モーメントのバンド ギャップ、(c) スピンおよび (d) 軌道成分) および圧力の関数としての歪んだ (赤色) 結晶構造。 実線（破線）は、特定の結晶相が安定（不安定）であることを示します。 (e)さまざまな圧力値の下でのCaMn\(_2\)Bi\(_2\)のネール型反強磁性相のサイト分解部分状態密度。 さまざまな色の陰影と線 (凡例を参照) は、マンガン d 軌道とビスマス p 軌道、および総 Ca 原子量からの寄与を示しています。 赤い実線は、システムが絶縁体から金属への転移を通過するときの伝導状態の先端を追跡します。 黒い破線はフェルミ エネルギーを示します。 (f) (e) の部分状態密度のバンド ギャップを拡大し、バンド エッジの尾部が見えるように 300 倍に強調された状態の圧力密度がゼロです。 灰色の陰影と線は、状態の総密度を示します。

ギャップの低圧挙動は次のように合理化できます。 静水圧が小さい場合、隣接する原子格子サイト間の波動関数の重なりが増加するため、バンドギャップが増加します。 しかし、圧力が大きくなりすぎると磁気相関が崩れ始め、最終的にはMn-3d状態をフェルミ準位に向かって引き寄せる一方で、ビスマス準位はフェルミエネルギーからさらに遠ざかっていきます。 したがって、ハイブリダイゼーションはバンド端のビスマス状態を分離すると同時に磁気相関を殺すという二重の役割を果たします。 ギャップを消滅させます。 これは、CaMn\(_2\)Bi\(_2\) が相関する電荷移動絶縁体と混成ギャップ半導体の境界にあり、それによって銅酸化物、プニクチド、および重いフェルミオン系の間にリンクがある可能性があることを示唆しています。

圧力が 4 GPa を超えてさらに増加すると、マンガン原子の平面状ハニカム格子が不安定になります。 系の全体的な総エネルギーを下げるために、Mn 原子は a 軸に沿って滑り、準一次元の鎖構造を形成します。 2 つの結晶相のエンタルピー対圧力を追跡することにより (補足情報を参照)、実験 21 に従って、臨界圧力 \(P_c\) 4 GPa で構造転移が起こることがわかります。 この圧力では、CaMn\(_2\)Bi\(_2\) の重要な特性の多くに劇的な影響が生じると予測されます。

図 4a ～ 図 4d は、さまざまな圧力に対する元の (青) 結晶構造と歪んだ (赤) 結晶構造のさまざまな重要な特性を示しています。2 つの構造の相対的な安定性は、実線 (安定) と破線 (不安定) で示されています。 \(P_c\) では、我々の計算では境界を越えて 8 Å\(^3/\)fu の体積崩壊が生じ、同時にスピン (軌道) 磁気モーメントにはかなりの下方 (上方) のジャンプが見られます。 \(P_c\) を超えると、スピン (軌道) 磁気モーメントは着実に減少 (増加) し、これもハイブリダイゼーションと相関の間の競合を示しています。 スピン磁化は相関の強さの直接的な指標を提供し、軌道成分は Bi と Mn の原子波動関数の重なりを追跡します。 さらに、ビスマスとマンガンの原子波動関数間のハイブリッド形成により、Mn サイト上で効果的なスピン軌道結合が引き起こされます。 最後に、この圧力誘起の面から鎖への転移も \(P_c\) での絶縁体から金属への転移に取って代わられます。 等方性の膨張と圧縮を使用した理論計算では、2 つの結晶相間のエネルギー等価点を見つけることができなかったことに注意してください21。 ここでは、GGA + U を混合し、原子の位置と単位格子の形状の両方を緩和することで、本質的な物理学と格子自由度を捕捉して、観察可能な結果を​​得ることができます。

このような圧力誘発による体積崩壊は、相関駆動 (例: 重いフェルミオン化合物 42)、ヤーン・テラー効果 (例: KCuF\(_3\)43)、およびパイエルス歪み (例: NbSe\(_3\)) の 3 つのカテゴリーのメカニズムに分類できます。 44）。 ここで、初期段階にはフェルミ面がないため、さまざまなフェルミ シート間に入れ子が発生する可能性はなく、考えられるメカニズムとしてパイエルス歪みが除外されます。 通常、ヤーン・テラーによる影響は、d 電子数の変化から生じます。 例えば、遷移金属ジカルコゲニド中の遷移金属の配位は、三角柱、八面体、および歪んだ八面体（準一次元鎖を形成する）の間で d 電子数に応じて体系的に変化し、後者の歪んだ構造はヤーンとして特徴付けられます。 -テラー主導46． 調査中の現在の物質では、ウィグナー・ザイツ球の総電荷のわずかな増加しか見出されず、ヤーン・テラー過程の可能性は低いと考えられます。 したがって、我々の結果は、圧力誘起の体積崩壊（面から鎖へ）の絶縁体から金属への転移が主に相関効果によって引き起こされることを示唆しています。

当初、CaMn\(_2\)Bi\(_2\) は磁性 3D ディラック半金属の可能性があると考えられており、Mn-d 状態はコア電子として動作すると考えられていました 47。 これにより、Bi-s レベルと Bi-p レベルのクリーンなバンド反転が可能になります。 しかし、Gibson et al.22 は、Mn-d 軌道がビスマス状態の多様体と混成し、フェルミレベルで重要な役割を果たすことを発見しました。 これにより、最終的に Bi-s レベルと Bi-p レベルが破壊され、トポロジカルな非自明な基底状態が回避されます。

CaMn\(_2\)Bi\(_2\) のトポロジー的性質を確認するために、Bilbao Crystallographic Server 52,53,54 で提供される Check Topological Materials モジュール 49,50,51 と組み合わせて vasp2trace コード 48 を使用しました。 CaMn\(_2\)Bi\(_2\) は、Mn-d 準位が低エネルギー電子構造を支配し、Bi-s とp の状態をオーバーラップして反転します。 しかし、マンガンバンドのオンサイトエネルギーがフェルミ準位から離れて調整されるか、Bi-s 状態がフェルミ準位に近づくと、ビスマスの s 準位と p 準位が反転し、基底状態がトポロジー的に非対称になる可能性があります。 -つまらない。

Gibson et al.22 によって行われた最初の分析では、CaMn\(_2\)Bi\(_2\) がハイブリダイゼーション ギャップ材料として機能すると主張されていました。 これは、緩和せずに単位格子体積を 1% 拡大および縮小して Bi-p および s 準位の位置の変化のみを追跡し、フェルミ準位を横切る Mn 状態を無視することによって正当化されました。 さらに、VASP と Wien2k41 内で結果を照合した後、Gibson らによって提示された電子構造が見つかりました。 矛盾すること。 我々は、文献 22 に示されているバンドは不完全な計算ワークフローの結果であると考えており、スピン軌道結合サブルーチンが無視されている可能性があります。 詳細については、補足情報を参照してください。 さらに、私たちの一部による圧力研究 24 では、電気輸送測定を使用した圧力による活性化エネルギーの増加はわずか 20 ～ 40 K (2 ～ 4 meV) であると報告しています。 Ref.24 で観察されたギャップは、我々の予測よりも 1 桁小さく、ギャップ内に不純物状態が存在する可能性を示唆しています。 不純物が存在すると、サンプルが外圧の変化に敏感になり、異常な輸送結果が生じる可能性があります。 したがって、第一原理の結果を実験測定と正確に比較するには、輸送プロセスの厳密なモデリングが必要です。 さらに、Ref.24 では、圧力に応じて \(T_N\) が増加することが報告されています。 しかし、私たちの密度汎関数理論の結果は、変動を測定せずにゼロ温度での磁気モーメントのみを生成するため、圧力による \(T_N\) の変化について直接洞察を与えることはできません。

圧力の関数としての CaMn\(_2\)Bi\(_2\) の基底状態の電子構造の解析から、低エネルギー電子構造が相関する電荷移動絶縁体と混成ギャップ半導体特性の両方を示すことがわかりました。 銅酸化物、プニクチド、および重フェルミオン化合物との関係を完全に解明し、それらがどの程度類似しているか、つまり電荷/スピン密度波と型破りな超伝導を示すかを完全に解明するには、その完全な状態図を明らかにするためにドーピングに依存したさらなる研究が必要です。 さらに、正孔の追加は、遍歴反強磁性キャリアとスピン軌道結合が強い Bi-p 軌道上のキャリアとの間に興味深い相互作用を生み出し、物質の新しいエキゾチック相にとって好ましい環境を作り出すはずである。

Ab initio 計算は、Vienna ab initio シミュレーション パッケージ (VASP) 56,57 に実装されている擬ポテンシャル プロジェクター増強波法 55 を使用して、平面波基底関数のエネルギー カットオフ 600 eV を使用して実行されました。 交換相関効果は、Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE) GGA 密度汎関数 58 を使用して処理されました。ここで、12 \(\times\) 12 \(\times\) 8 \(\Gamma\) 中心の k 点メッシュはブリルアンゾーンのサンプリングに使用されます。 スピン軌道結合効果は、計算のすべての段階で一貫して含まれています。 計算を初期化するために、実験測定と一致する低温ゼロ (高圧) 圧力 \(P\bar{3}m1\) (\(P12_{1}/m1\)) の結晶構造を使用しました 21,59。 CaMn\(_2\)Bi\(_2\)の様々な物性の圧力依存性は、ゼロ(高圧)結晶構造上の静水圧を小さな準断熱ステップで増加(減少)させることによって得られました。 各 U と圧力について、共役勾配アルゴリズムを使用して単位胞内のすべての原子サイトと単位胞の寸法が同時に緩和され、原子間力許容差 0.01 eV/Å と総エネルギー許容差 \(10^) でエネルギーを最小化しました。 {-6}\) eV。 圧力ゼロでのネール状態における CaMn\(_2\)Bi\(_2\) の理論的に得られた構造パラメーター \(a=b=4.76\) Å および \(c=7.72\) Å は良好です。対応する実験結果と一致します。

この研究の結果を裏付けるすべてのデータは、要求に応じて対応著者から入手できます。

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この研究は、米国エネルギー省 NNSA 契約番号 89233218CNA000001 と、計算リソースに関する LANL 機関コンピューティング プログラムとの提携による DOE BES ユーザー施設である統合ナノテクノロジー センターによって支援されました。 追加のサポートは、DOE BES コア プログラム (LANL コード: E3B5 および E1FR) によって提供されました。 MM Piva は、サンパウロ研究財団 (FAPESP) の助成金 2015/15665-3、2017/25269-3、2017/10581-1 を認めます。

ロスアラモス国立研究所、理論部門、ロスアラモス、ニューメキシコ州、87545、米国

クリストファー・レーン & ジュー・ジャンシン

統合ナノテクノロジーセンター、ロスアラモス国立研究所、ロスアラモス、ニューメキシコ州、87545、米国

クリストファー・レーン & ジュー・ジャンシン

マックス・プランク固体化学物理研究所、ネスニッツァー通り 40、01187、ドレスデン、ドイツ

MM ピヴァ

物理学研究所「グレブ・ワタギン」、UNICAMP、カンピナス、SP、13083-859、ブラジル

MM ピヴァ

材料物理学および応用部門、ロスアラモス国立研究所、ロスアラモス、ニューメキシコ州、87545、米国

PFS ピンク

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CL と JZ が計算を実行し、CL、MP、PR、JZ が結果を分析しました。 JZ は調査を主導し、計算インフラストラクチャを提供しました。 著者全員が原稿の執筆に協力しました。

Christopher Lane または Jian-Xin Zhu との通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガー ネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

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転載と許可

レーン、C.、ピバ、MM、ローザ、PFS 他。 CaMn\(_{2}\)Bi\(_{2}\) の相関とハイブリダイゼーション ギャップ。 Sci Rep 13、9271 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-35812-2

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受領日: 2022 年 3 月 31 日

受理日: 2023 年 5 月 24 日

公開日: 2023 年 6 月 7 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-35812-2

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