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Mar 09, 2023

グラフェン量子ドットを埋め込んだポリイミドをベースとした高感度かつ広い応答範囲の人工シナプス

Rapporti scientifici Volume 13,

Scientific Reports volume 13、記事番号: 8194 (2023) この記事を引用

359 アクセス

1 オルトメトリック

メトリクスの詳細

人工電子シナプスは、生物学的シナプスをシミュレートしてさまざまな学習機能を実現するために一般的に使用されており、次世代の神経学的計算の主要技術の1つとみなされています。 この研究では、単純なスピン コーティング技術を使用して、ポリイミド (PI):グラフェン量子ドット (GQD) メモリスタ構造を製造しました。 その結果、デバイスは、スパイクタイミング依存の可塑性現象で解釈されるように、時間の経過とともに著しく安定した指数関数的に減衰するシナプス後抑制電流を示します。 さらに、時間の経過とともに印加される電気信号が増加すると、電気シナプスのコンダクタンスが徐々に変化し、電子シナプスも印加パルスの振幅と周波数に応じた可塑性依存性を示します。 特に、本研究で作製したAg/PI:GQD/ITO構造のデバイスは、ミリボルトからボルトまでの電気信号刺激に対して安定した応答を生成することができ、高い感度を示すだけでなく、幅広い「感触」を示すことができます。これにより、電子シナプスは生物学的シナプスをエミュレートするために一歩前進します。 一方で、デバイスの電子伝導メカニズムも研究され、詳細に説明されています。 この研究で得られた発見は、人工知能における脳に似たニューロモーフィック モデリングを開発するための基礎を築きました。

メモリスタは、抵抗、インダクタ、コンデンサに続く 4 番目の基本的な回路要素とみなされます。 1971 年に Chua1 が最初に対称原理に基づいたメモリスタの概念を提案し、次に Strukov2 らが提案しました。 メモリスタの研究は、情報の保存と処理を統合する新しいコンピュータ アーキテクチャを開発するための実行可能なルートを提供し、従来のフォン ノイマン アーキテクチャのボトルネックを打破します。 メモリスタには、不揮発性、高速性、低消費電力、シンプルな構造、容易な統合など、いくつかの利点があります3、4。 そのため、新世代の高密度不揮発性メモリ、ニューロモーフィック人工知能、高速論理演算、安全な通信などに幅広い応用の可能性が示されています 5,6,7。メモリスタによってシミュレートされるものには、スパイクタイミング依存性可塑性 (STDP)、長期増強/抑制 (LTP/LTD)、短期増強/抑制 (STP/STD)、およびペアパルス促進 (PPF) が含まれます。 これらの機能をシミュレートできるメモリスタは、電子シナプス (e-シナプス) と呼ばれることがよくあります。 E-シナプスは生物学的シナプスを包括的に模倣すると期待されており、これは脳のような神経形態情報処理と人工知能（AI）コンピューティングをコンポーネントレベルで実現するために重要です8,9。

いくつかの有望な成果が報告されているにもかかわらず、現在のメモリスタ研究では依然としていくつかの問題に直面しており、典型的にはデバイスの不安定性、離散パラメータ分布、ウェアラブルフレキシブルデバイスの機械的強度と耐久性が不十分であり、その結果、商業利用基準とのギャップが生じています10,11。 通常、デバイスの性能を向上させるために採用される準備プロセスはプロセスの複雑さを増大させるため、大量生産には適していません。 また、生体シナプスは外部からの微小刺激に対する感度が高く、受容野が広いため、個人の安全性、情報処理、消費電力の削減の点で、コンピュータよりも情報処理の高速化が可能であることも注目に値する。 しかし、これまでの文献で報告されている e シナプスは、限られた範囲の電気信号にしか応答できず、特に微小刺激に反応できるものはほとんど報告されていません 12。 したがって、ニューラルコンピューティングおよび AI アプリケーションでは、安定した性能、高感度、およびシンプルで操作が簡単なプロセスを通じて包括的な応答範囲を備えた柔軟なメモリスタを得るために、高い機械的特性と化学的安定性を備えた材料を使用することが好ましいようになりました 13,14 。

その結果、この研究では、機能性抵抗材料としてポリマーと量子ドットの複合材料を使用した単純な 3 層構造のデバイスを意図的に設計しました。 低コスト、製造プロセスの容易さ、工業的大量生産への適性という利点を考慮して、溶液プロセス技術、特にスピンコーティングがメモリスタ抵抗層の堆積に使用されてきました。 高分子材料は、無機酸化物材料と比較して、特に低密度、耐摩耗性、耐食性、高い柔軟性など、他の無機材料が凌ぐことのできない利点により注目を集めています15,16。 その中でも、ポリイミド (PI) は、強力な機械的および化学的安定性、高い電気的信頼性を備え、さまざまなウェアラブル デバイスにおいて独特の電気的特性と高い柔軟性を示します 17,18。 さらに、上記の利点を兼ね備えたPIは合成が容易であるため、機能性材料や支持基板として研究や実用化に幅広い可能性を秘めています19。 したがって、この研究では、PI をホスト機能材料として使用し、デバイスの高い柔軟性と化学的安定性の基礎を築きました。

グラフェン量子ドット (GQD) は、高い熱的、化学的、電気的安定性の特性も備えています。 したがって、これらはポリマーホストに組み込んでデバイス内に均一に分布した電荷トラップを形成するのに適しており、メモリスタパラメータの離散分布を効果的に改善できます20。 さらに、GQD の高い比表面積に起因する非常に豊富で高感度な表面電子トラップ能力により、PI:GQD 複合材料を適用した e-シナプスは、微小刺激信号に対する応答能力の向上が期待されます。 さらに、GQD をポリマーマトリックスに分散させることは、導電性ポリマーのポリ (3,4-エチレンジオキシチオフェン) ポリスチレンスルホネートと比較して、デバイスの安定性を向上させるもう 1 つの利点となる可能性があります 21。 これはPI素材の高い絶縁特性によるものです。 溶液プロセス技術は、絶縁体層の原子層堆積 (ALD) と比較してタイムリーで効率的な方法であるにもかかわらず、同等の安定性が得られます22。 実際のアプリケーションと同様に、溶液プロセスは高スループット製造にも賢明な選択肢です。 メモリスタデバイスの寸法は約ミクロンスケールであり、高集積密度の優れた可能性を開発します23,24。

Ｐ−フェニレンビフェニルテトラカルボキサミド（ＢＰＤＡ−ＰＤＡ）を１重量％の濃度でジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）に溶解してＰＩ前駆体溶液を調製した。 次に、溶液を磁気撹拌下で２時間撹拌し、２４時間放置した。 Nanjing XFNANO Materials TECH Co. (CAS: 7440-44-0) から購入した DMF 溶液中の 1 mg/ml GQD。 さらに最適化するために、調製した PI 前駆体と GQD 懸濁液を 10:1、20:1、および 50:1 の異なる体積比で混合しました。 最後に、調製した混合溶液を 10 分間超音波処理して、PI マトリックス内での GQD の均一な分布を確保しました。

まず、酸化インジウムスズ (ITO) でコーティングされた 3 cm × 3 cm のガラスを、脱イオン水、アセトン、イソプロパノールでそれぞれ 20 分間超音波洗浄しました。 洗浄後、60 °C の真空オーブンで乾燥し、続いて 15 分間の酸素プラズマ処理を行いました。 次に、調製したPI:GQD混合物を300rpmで5秒間スピンコートし、続いて洗浄したITO/ガラス上に3000rpmで40秒間スピンコートして、約30nmのナノ複合層を形成した。 続いて、蒸着膜を２００℃で１時間熱処理した。 最後に、3×10-3 Paの真空熱蒸着下で直径1 mmのシャドウマスクを使用して、ナノコンポジット層上にAgトップコンタクトを形成しました。 同様に、GQD ドーピングを行わない PI のデバイスを参照サンプルとして準備しました。

GQD は、透過型電子顕微鏡 (TEM; FEI Titan ETEMG2) および原子間力顕微鏡 (AFM; Bruker マルチモード 8) によって特性評価されました。 デバイスの断面画像は、ZEISS MERLIN 電界放射型走査電子顕微鏡 (FESEM) によって取得されました。 デバイスの電気的性能は、Keithley 4200 半導体特性評価システムによってテストされました。 すべてのテストは室温および周囲条件で実施されました。

生物学的シナプスは、図1aに示すように、シナプス前膜、シナプスギャップ、およびシナプス後膜で構成される2つのニューロンの接触部位です。 前部ニューロンまたは後部ニューロンの活動によってシナプスが刺激されると、そのシナプスの重みが変化し、前述の機能接続を通じて情報が 1 つのニューロンから別のニューロンに伝達されます。 並行して、シナプスの重みを更新し、輸送を容易にします25,26。図1bは、この研究のAg/PI:GQDs/ITOメモリスタ構造を示しています。 図 1c は、デバイスの 30 nm メムリスティブ層の FESEM 断面画像を示しています。 メモリスティブ層は、シナプスの情報の保存と処理の鍵となります。 メモリスタ層の抵抗率は、GQD を PI マトリックス内に均一に分散させることによって形成されます。 電極から電荷が注入されると、メモリスタのコンダクタンスが変化し、e-シナプスとして知られる生物学的シナプスに似たさまざまな応答現象を示します。 図 1d は、GQD の TEM 画像を示しています。 この研究で採用された GQD のサイズ分布は、赤丸で示されているように約 6 ～ 9 nm であることがわかります。 一方、図1eはGQDのAFM観察を示しています。 図1eの挿入図は、GQDの厚さが約2〜3 nmであることを示しています。 量子ドットのサイズによって薄膜内の電荷輸送の制御が決まり、その結果、時間依存のメムリスティブ効果が生じます。

(a) 生物学的シナプス、および (b) Ag/PI:GQDs/ITO 構造で作製されたメモリスタ デバイスの概略図。 (c) 作製したデバイスの FESEM 断面構造。 (d) GQD の TEM、および (e) AFM 画像。

量子ドットの組み込みは、製造されたメモリスタのメモリスティブ性能に大きな影響を与えます。 組み込まれるＧＱＤの濃度が低すぎると、効果的なトラップを達成することが困難になる。 逆に、GQD 濃度が高いと、PI 前駆体溶液の配位比が変化し、PI 前駆体溶液が劣化し、安定した PI 膜の形成が困難になる可能性があります。 PI 前駆体と GQD の体積比が 20:1 の場合、デバイスは優れた性能を発揮することがわかりました。 図 2a は、シナプス前部を観察するために 0 ～ 2.0 V の三角波電圧スイープを繰り返し適用したときのデバイスの性能を示しています。 最初のスイープの動作中、デバイスは高コンダクタンス状態を示します。 その後、スキャンごとにコンダクタンス値が以前よりも小さくなります。 デバイスのコンダクタンスは走査の繰り返しが増えるにつれて徐々に減少し、明らかな急激な電流変化は観察されません。 複数回のスキャンの後、デバイスの抵抗値は徐々に低導電状態に切り替わります。 図2bは、最初のスキャンで逆負電圧が印加されると、デバイスのコンダクタンス値が再び逆高コンダクタンス状態に戻ることを示しており、デバイスの高コンダクタンス状態と低コンダクタンス状態を繰り返し設定およびリセットできることを示しています。 続く数回の逆電圧スキャンでは、デバイスのコンダクタンス状態が徐々に減少し、正電圧スキャンと同様の現象が示唆されます。 直流電圧を継続的に印加すると、作製したメモリスタのコンダクタンス状態は、図2aおよびbの矢印で示すように徐々に変化します。 これは、生物学的シナプスの性能と同様に、e シナプスのシナプス重量が徐々に変化することを意味します。 図2aの挿入図に示すように、GQDを含まない参照サンプルは純粋な抵抗効果を示し、メムリスティブ効果を示さなかった。 図2bは、最初のスキャンで逆負電圧が印加されると、デバイスのコンダクタンス値が再び逆高コンダクタンス状態に戻ることを示しており、デバイスの高コンダクタンス状態と低コンダクタンス状態を繰り返し設定およびリセットできることを示しています。 続く数回の逆電圧スキャンでは、デバイスのコンダクタンス状態が徐々に減少し、正電圧スキャンと同様の現象が示唆されます。 直流電圧を継続的に印加すると、作製したメモリスタのコンダクタンス状態は、図2aおよびbの矢印で示すように徐々に変化します。 これは、生物学的シナプスの性能と同様に、e シナプスのシナプス重量が徐々に変化することを意味します。 図2aの挿入図に示すように、GQDを含まない参照サンプルは純粋な抵抗効果を示し、メムリスティブ効果を示さなかった。 PI:GQD 混合物のスピン コーティング プロセス後の 200 °C の熱処理は、良好な電気絶縁特性を確保するために重要です。 したがって、電気試験中に ITO 電極と Ag 電極間の短絡が発生することはほとんどありません。

製造されたデバイスのさまざまな電気的特性。 (a) 正および (b) 負の三角波電圧スイープを繰り返し適用したときのデバイスの IV 曲線。 (a) の挿入図は、参照サンプルの無視できる I-V を示しています。 (c) (i) 印加パルス電圧波形、および (ii) パルス電圧シミュレーションでのデバイスの応答。 (d) インパルス応答の 1 周期における電流値の変化。

図 2c は、20 個の正と負のパルスが交互にデバイスに印加されたときのデバイスの電流応答を示しています。 上部電極と下部電極の材質が異なることで接触抵抗が異なるため、循環パルス試験では非対称の正と負の電圧値が使用されます。 したがって、図 2c(i) に示すように、正のパルス電圧は 2 V に設定されますが、負のパルス電圧は 2.5 V に設定され、幅は 0.1 秒、間隔は 1 秒になります。 観察傾向を明確にするために、図 2d に最初の 40 パルスのインパルス下の電流値の変化を示します。 パルス電圧の作用によりデバイスを流れる電流値が徐々に減少し、コンダクタンス状態が高から低に変化することがわかります。 逆電圧パルスが印加されると、デバイスは高電流状態に戻ります。 パルス数が増加すると、デバイスの導電率は徐々に低下します。 デバイスは、連続的な正および負のパルスを印加することによって、同じ電気的動作を繰り返すことができます。

刺激に応じてシナプスの重みが変化する特性はシナプス可塑性と呼ばれ、これは私たちの脳における記憶と学習の神経生物学的基礎であり、人工シナプスの主な機能です。 図 3 は、Ag/PI:GQD/ITO 構造に基づくメモリスタのシナプス可塑性を示しています。 図 3a は、各パルスの電圧と電流のピーク値に基づいて計算されたコンダクタンスと、正および負のパルスの曲線フィッティングをプロットしています。 各正のパルス刺激下で作製されたデバイスのその後のコンダクタンスが前の値よりも低いことが観察できます。これは、シナプスの重みが変化することを意味します。 同様の傾向が負のパルスでも観察されます。 したがって、製造されたデバイスは、再度刺激されたときに以前の学習状態を記憶しており、Ag/PI:GQDs/ITO 構造が STD に似た短期抑制学習を示すことを示しています。 さらに、連続的な正または負のパルスが製造されたメモリスタに印加されると、同じコンダクタンス変化傾向を示すことがわかります。 コンダクタンス値は最初の 10 パルスの間に急速に低下し、その後徐々に速度が低下し、最終的には飽和に達します。 このような変化過程はメモリスタの指数関数的な学習過程を示しており、生物学的な学習過程と同様である。 正と負のコンダクタンス値の違いは、主に Ag 電極と ITO 電極の仕事関数の違いによるものです。 したがって、デバイスに異なる極性で電圧が印加されると、電子は同じPI障壁を乗り越えるために異なる励起エネルギーを必要とします。 その結果、メモリスタは非対称なコンダクタンスを示します。

作製したメモリスタのシナプス可塑性。 (a) 正および負に計算されたコンダクタンスのデータおよび曲線近似プロット。 (b) 8 分ごとに 1 回、0.1 V の単一パルス下での e シナプスの忘却曲線。 (c) (i) 印加された周期パルス、および (ii) 300 秒の連続パルス印加下のデバイスの応答。 (d) 100 サイクルの正および負の電流分散のピーク値。

生シナプス記憶の挙動は、短期記憶と長期記憶に分けられます。 また、図3bに示すように、作製したメモリスタの忘却記憶特性試験も実施しました。 当初、デバイスは 2.25 μS の高コンダクタンス状態で記録していました。 デバイスは、2.0 V、幅 0.1 秒、間隔 1 秒のパルス電圧による正のパルス刺激による学習を完了した後、0.75 μS の低コンダクタンス状態に切り替わりました。 その後は刺激を与えなかった。 デバイスは 8 分ごとに 0.1 V のパルスで読み取られ、コンダクタンス状態が調査されます。 読み出しパルスは非常に短く、大きさも小さいため、読み出しパルスによる学習の効果は無視できるほどである。 特に、コンダクタンス値はゆっくりと上昇し、デバイスは約 1 時間後にはほぼ初期状態に戻ります。 この動作は、時間の経過とともに人間の脳が記憶を思い出す確率が低下することを説明する、エビングハウスによって提案された忘却記憶曲線を参照して、人間の脳の忘却性能に似ています。 指数関数 R = exp(− t/S) を使用して、メモリスタの忘却プロセスのコンダクタンス データを当てはめることができます。ここで、R、t、S はそれぞれ記憶保持、時間、記憶の相対的な強度を表します 28 。 図 3b は、データ ポイントと忘却傾向のよく適合した曲線を示しています。 図 3c は、2.0 から - 2.5 V のパルスを連続的に印加した結果としての 300 秒間の電流​​挙動を示しています。図 3d に示すように、デバイスは 100 サイクルまで顕著な劣化を示しませんでした。 すべてのサイクルにおける正および負の電流分散のピーク値は、δP ～ 0.0197 および δN ～ 0.0312 と推定され、絶対変化が目に見えて安定していると推測されます。

一部の生物学的神経回路では、シナプスの可塑性は時系列依存性だけでなく、振幅および周波数依存性も示します。 したがって、図4に示すように、この作業で準備したメモリスタの振幅と周波数依存性もテストされました。図4a(i)は、適用された波形図を示しています。 振幅依存性をテストするために、最初の 20 パルスは + 1.6 V がデバイスに印加され、続いて - 2.5 V の負のパルスが 20 回印加されました。印加された負のパルスはデバイスの抵抗状態を読み取り、同時にデバイスをリセットできます。 次の期間では、40 ～ 60 個の正パルスの振幅が + 1.8 V に増加し、同じ負の印加パルスで 60 から 80 に設定されました。続く 3 番目と 4 番目の期間では、正パルス列は 0.2 の増分ステップを維持しました。前の期間と比較した V。 対照的に、逆パルス列は常に同じ振幅を使用しました。 その結果、図4a(ii)では、得られた負の電流測定値は正のパルスの振幅に正比例し、シナプスの強い学習深さのレベルを示しています。 これは、シナプス学習の深さがシナプス前刺激の強度に依存することを示唆しています。 刺激を増やすことが継続的で深い学びにつながります。 図4bは、図4a(ii)に示すように、シナプス前パルス振幅の変化とともに導出されたコンダクタンスプロットを示しています。 このデバイスは、さまざまな振幅のパルス刺激下で STD の動作を示します。 シナプスの最終的なコンダクタンスは、印加されたパルス振幅の強度に反比例することに注意してください。 別の言い方をすると、飽和点は学習の深さのレベルを反映します。

準備されたメモリスタデバイスの振幅と周波数の依存性。 印加パルスの (a) (i) 振幅と (c) (i) 周波数が異なります。 異なる (a) (ii) 振幅、および (c) (ii) 周波数の刺激下でのデバイスの電流応答。 等価コンダクタンス値は、異なる (b) 振幅と (d) 周波数のパルス刺激下で曲線を変化させます。

図 4c(i) は、20 パルス列の定数 2.0 V および - 2.5 V でのシナプス学習の周波数依存性を示しています。 3 周期の異なる周波数の正のパルス列をそれぞれ 1.0 Hz、0.65 Hz、0.5 Hz でテストしました。 同時に、その後の 3 周期の負のパルス列を 1.0 Hz に設定して、デバイスの現在の状態を読み取り、リセットしました。 一般に、図 4c(ii) では、一定の 2.0 V パルス列で、低周波での測定電流は徐々に減少し、その結果、急速に減少する高周波サイクル電流に比べて電流が大きくなります。 したがって、電流の減少率は、印加されるパルス列の周波数に比例します。 周波数依存の挙動は、2 つの正のパルス間の間隔が変化し、その結果、シナプス後応答、つまりシナプスの PPF に異なる程度の変化が生じることを意味します。 PPF は、2 つの等しいパルスが時間的に分離され、シナプス後反応 (電流) が測定されるときに発生します。 2 番目のパルスの電流応答は、2 つのパルス間の時間距離に依存します。 これは、生物学的なシナプスの動作を模倣しており、パルスが次々と情報伝達を促進します。

対照的に、電流は、定数 - 2.5 V で 1.0 Hz に固定された 3 つの負のパルス列では、明らかな同様の減少傾向を示しています。ただし、この増加に対する最初の絶対最大電流読み取り値は、5.033 μA、5.736 μA、 0.5 Hz、0.65 Hz、1.0 Hz 後、それぞれ 6.407 µA。 2 番目の負の期間の開始点 (5.736 µA) が最初の負の期間 (5.033 µA) よりも高いことに注意してください。 同様に、図 4c(ii) の矢印で示すように、3 番目の負の期間の開始電流 (6.407 μA) は 2 番目の期間 (5.736 μA) よりも高くなります。 この動作は、シナプス可塑性の顕著な反映である LTP として説明できます。LTP は、短時間の高周波電気刺激の送達後の興奮性シナプス伝達効率の活動駆動による長期にわたる増加です。 その理由は、印加される正のパルス列の周波数が 3 サイクルにわたって増加するためである可能性があります。これは、正のパルス周波数が高くなると、デバイスの順電流の減少が早くなることを意味します。 言い換えれば、学習速度が速くなり、達成される負の学習深さのレベルが高くなります。 この動作は、生物学的なシナプス学習プロセスと一致しています。 図 4d は、2.0 V パルス列で 3 つの異なる周波数の刺激下で図 4c から導かれた、製造されたデバイスのコンダクタンス曲線を示しています。 1.0 Hz では、メモリスタが高コンダクタンス状態から低コンダクタンス状態に急速に変化することが明らかです。 印加パルスの周波数が 0.65 Hz および 0.5 Hz に連続的に減少すると、コンダクタンスの変化傾向は 1.0 Hz の周波数刺激下の応答と比較してわずかでした。 その後、デバイスのコンダクタンス挙動は、最初の急速な変化の後、ゆっくりと変化する飽和状態に切り替わります。 1.0 Hz、0.65 Hz、および 0.5 Hz の読み取り値の 3 つの飽和状態は、それぞれ 0.594 μS、0.874 μS、および 1.287 μS で達成されます。 注目すべきことに、高周波刺激下での飽和コンダクタンスの読み取り値は低くなり、これは e シナプスのより大きなシナプス重みに相当します。 逆に、低周波刺激下ではシナプスの飽和状態は小さくなります。

ペアパルス促進 (PPF) は、神経系に不可欠な情報伝達能力をシナプスが変化させるシナプス可塑性の一形態です。 PPF はニューロン間のコミュニケーションを調節するのに役立ち、重要な認知プロセス、特に学習と記憶の保存に影響を与えます。 このテストでは、デバイスを一貫したコンダクタンス値を持つ初期高コンダクタンス状態に設定し、その後、それぞれ 0.35、1.0、1.5、2.0、2.5 秒の 2 つの連続 2 V パルス時間差 (Δt) を加えました。 コンダクタンスの差は、それぞれ Gi および Gf として示される、初期コンダクタンスと最終コンダクタンスを記録することによって計算できます。 したがって、コンダクタンスの相対変化率は、図4eに示すように、PPF指数である{ΔG = [|(Gf − Gi)|/Gi] × 100%}によって推定されます。 ペアパルス間の時間間隔が減少すると、デバイスのコンダクタンスの変化率が増加します。これは、連続する刺激間の時間間隔が短くなるにつれてシナプスニューロンの学習強度が増加するのと似ています。 逆に、ペアパルス間隔が増加すると、デバイスのコンダクタンス変化率は急速に減少します。これは、学習刺激間の間隔が長くなると、生物学的シナプスニューロンの学習強化の効果が低下するという事実と一致します。 これも短期的な増強の現れです。

生体神経系のシナプスは通常、高い感度と広い応答範囲を備えており、これにより生体システムはわずかな環境変化に対して機敏かつインテリジェントに反応することができます。 図5は、Ag/PI:GQD/ITO構造に基づいて製造されたメモリスタの感度テストを示しています。 「Synaptic STD、PPF、および LTP」セクションで得られた結果では、デバイスに適用されたパルス信号の電圧振幅がボルトのオーダーであり、微小刺激の範囲内にないことに注意してください。 したがって、印加パルスの振幅をそれぞれ±100 mV、±10 mV、±1 mVに設定して、デバイスの感度と応答範囲を調べました。 mVオーダーのインパルス刺激下でも、デバイスは顕著なメモリスタ特性を示します。 図 5a(i) では、正負の各サイクルの印加パルス電圧シーケンスの振幅は、幅 0.1 秒、間隔 1.0 秒で + 100 mV と - 100 mV に設定されました。 図 5a(ii) は、製造されたデバイスが ± 100 mV パルス電圧の励起下でも良好で安定した STD を示したことを示しています。 次に、デバイスの感度をさらに調査するために、図5b(i)およびc(i)に示すように、印加パルス電圧の振幅をそれぞれ±10mVおよび±1mVにさらに減少させました。 繰り返しになりますが、メモリスタは、図 5b(ii) および c(ii) で有望な安定した STD 動作を示しました。 さらに重要なことは、状態遷移の傾向が、より高い電圧刺激下でのパフォーマンスと一致していることです。 さらに、このデバイスは、図2c(i)の2.0 Vの印加パルスと比較して±1 mVのパルス振幅が10-3減少したにもかかわらず、顕著なメムリスティブ動作を維持できます。 図 5c(ii) で得られた電流は、ノイズ信号による低レベルのコンダクタンス ジッターを示していますが、デバイスの電流傾向に影響を及ぼさないため無視できます。 あるいは、実際に正確に適用するためにノイズをフィルタリングすることもできます。 図 5d は、図 5a ～ 図 5c から導出されたコンダクタンスの比較プロットを示しています。 このデバイスは、1 mV ～ 2.0 V のさまざまなパルス信号の刺激下で、103 桁の電圧振幅変動幅でシナプス重みの一貫した基本的な変化を維持します。 この動作は、Ag/PI:GQDs/ITO 構造に基づいて製造されたメモリスタが、mV レベルの電圧に対して超高感度であり、広い応答範囲を備えていることを示唆しています。

高感度、広い検出範囲性能。 (a) (i) 100 mV、(b) (i) 10 mV、(c) (i) 1 mV のパルス電圧を印加します。 (a) (ii) 100 mV、(b) (ii) 10 mV、および (c) (ii) 1 mV の刺激下で製造されたデバイスの電流応答 (d) 異なる大きさのパルスの下でのコンダクタンス値の比較電圧刺激。

文献によると、メモリスタの提案された動作メカニズムには、主に導電性ワイヤ 27、28、電子捕獲 29、30、および価電子状態遷移 31 が含まれます。 この研究では、GQD がさまざまなエネルギー レベルと固有の表面積を持っていることを考慮して、GQD の電荷トラップおよび蓄積能力が設計され、電荷輸送に大きな影響を与えると予想されました。 図 6 は、電圧を印加した場合の、準備されたメモリスタ デバイスの可能な電荷輸送プロセスを示しています。 まず、IV カーブフィッティング法を実行して、作製したデバイスの電荷輸送プロセスとメムリスティブメカニズムを分析しました。 次に、作製したデバイスの厚さに基づいて、考えられる輸送機構を推測しました。 図 6 では、低電圧での熱イオン放出電流の発生が典型的に観察されるメカニズムであり、一般に熱で生成された電子に関連していることに注意してください。 その後、順バイアス電圧の作用下で、図2aのI-Vデータがln(I/T2) α V1/2によく適合するため、ショットキー発光が発生する可能性があります。ここで、Tは温度です。 この場合、電子は最初に Ag 電極から放出され、PI 誘電体バリアを乗り越えます 32。 このとき、電子は容易に放出され、GQD のさまざまなエネルギー準位にトラップされるため、巨視的に測定されたコンダクタンス値が最も高くなります 33,34。

電圧を印加すると、製造されたメモリスタデバイスを通じて電荷輸送が発生する可能性があります。

均一に分散された GQD によって形成されたトラップ中心に電子が急速に捕獲されると、輸送メカニズムがトラップ電荷制限電流 (TCLC) に従うように切り替わります。 得られた傾き値は約 2.7 であり、トラップされた TCLC の出現を示しています 32。 傾き値は、I-V データの二重対数プロットを通じて取得されます。 トラップされた電子が徐々に増加すると、デバイス全体に負の空間電荷領域が形成されます。 外部電場とは反対の内蔵電場が確立され 22、電極からの外部電子の継続的な注入が妨げられます。 したがって、デバイスは高コンダクタンス状態から低コンダクタンス状態への遷移を開始します。 同時に、順方向パルスの印加により、電子が GQD の多準位エネルギー トラップを徐々に満たし、デバイスのコンダクタンス状態が徐々に低下します。 デバイスに逆バイアスがかかると、トラップされた電子が浅いトラップから急速に放出され、内蔵電場が直ちに解消されます。 したがって、デバイスの導電率は高コンダクタンス状態に戻ります。 後続の逆バイアス電圧の作用により、デバイスは順バイアス プロセスと同様の電荷輸送プロセスを経験します。 メモリスタの忘却プロセスのメカニズムは、デバイスが低コンダクタンス状態に入った後、ほぼすべての GQD のマルチレベル エネルギー バンドが満たされることです。 その後、バイアスは適用されなくなり、トラップされた電荷は自然に解放されます。 最終的に、デバイスは初期の高コンダクタンス状態に戻ります。 超高感度の挙動は、ポリマーホスト内での GQD の均一な分布、容易なトラップ、および GQD 特性の電荷の放出と相関している可能性があります 17。 注入される電荷​​の量は印加パルスの振幅と周波数に関係するため、作製された e シナプスは振幅と周波数の両方に依存する可塑性を示します。

この研究では、Ag/PI:GQDs/ITO の単純な構造に基づくメモリスタを、操作が簡単な溶液プロセス法によって作製しました。 このデバイスは、印加された電気信号に対して時間依存の可塑性を示します。 e-シナプスのシナプス重みは、印加された電気信号によって時間の経過とともに徐々に変化し、また、e-シナプスは刺激の振幅と周波数に応じて可塑性を示します。 作製した e シナプスは、mV から V までの刺激に対して安定した応答を示し、高い感度と広い範囲を示します。 デバイスの導電メカニズムは主に、PI 内に分散された GQD の電荷捕獲メカニズムに由来します。 この PI:GQD ベースのメモリスタは、無機金属酸化物材料から製造されたメモリスタに匹敵する優れた抵抗スイッチング特性を示します。 さらに重要なことは、シミュレートされた生物学的シナプスのさまざまな機能をさらに強化し、電気刺激に対する応答範囲を大幅に改善し、微小刺激に対する効果的な応答を達成できることです。 したがって、この研究は神経学的計算におけるメモリスタを開発するための基礎を築くことになります。

現在の研究中に生成されたデータセット、および/または現在の研究中に分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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このプロジェクトは、中国福建省若手教師のための教育研究プロジェクト (JAT220489)、FRGS/1/2022/TK08/UKM/02/13 基礎研究助成金制度 (FRGS) の資金提供を受け、国立自然科学財団の支援を受けました。中国 (62075043)。

福州工業大学計算情報科学院、福州市、350506、中華人民共和国

Lijie Kou & Nan Ye

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リジェ・コウ、アンジャム・ワヒード、ラフマト・ザキ・アウリヤ、ポー・チュン・オイ

福州大学物理情報工学部、福州市、350002、中華人民共和国

Chaoxing Wu & Fushan Li

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LK と PCO は主要な原稿テキストを書き、図を作成しました。 1、2、3、4、5、および 6、NY、RZA、および AW は、FESEM、TEM、および AFM の特性評価を実施しました。 CW と FL がデータ分析を実施しました。 著者全員が原稿を確認し、修正しました。

Chaoxing Wu、Poh Choon Oi、または Fushan Li に対応します。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

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Kou、L.、Ye、N.、Waheed、A. 他。 グラフェン量子ドットを埋め込んだポリイミドをベースとした高感度で広い応答範囲の人工シナプス。 Sci Rep 13、8194 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-35183-8

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受信日: 2023 年 2 月 22 日

受理日: 2023 年 5 月 14 日

公開日: 2023 年 5 月 20 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-35183-8

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